铁（Fe）作为生命必须的限制性营养元素，对陆地和海洋生态系统和生物地球化学循环具有重要影响，成为国际研究的热点。先前的研究表明，陆地沙尘的长距离传输是偏远大洋上空铁的重要来源，在长距离传输过程中，沙尘与人为酸性气体前体物（NO_x & SO₂）混合，气溶胶酸化过程促进铁的溶解。现阶段研究更多关注典型沙尘传输对铁溶解的影响，而沙尘传输和海上回流过程中颗粒物的老化过程对铁溶解的影响和酸化机制研究较少。本研究于2023年春季亚洲沙尘大规模传输时期，在中国东部多个站点（北京、邯郸、烟台、青岛、南京和杭州）开展了两次大规模同步外场观测，采集沙尘样品，探讨沙尘传输和海上回流过程中气溶胶铁的溶解特性和酸溶机制。研究结果发现，沙尘大规模传输期间，两次沙尘均由北向南经过华北平原和山东半岛，之后穿过黄海和东海，经海上回流传输至长三角地区。在此过程中，中国东部大气颗粒物中Fe的溶解呈现出“北低南高”的空间分布格局，相较于沙尘传输（由北方向南方）时期，沙尘海上回流（由海洋向陆地）期间，气溶胶铁的溶解度增加了70%~200%。沙尘气溶胶由北向南传输期间，南方站点（杭州和南京）二次无机气溶胶的占比增加，气溶胶老化过程促进了含铁颗粒的溶解；使用ISORROPIA热动力学模型模拟了沙尘传输和回流期间的气溶胶酸性，发现沙尘期间气溶胶的酸性低于沙尘回流时期，北方站点的气溶胶酸性也低于南方站点，沙尘回流时期相对较强的气溶胶酸化过程促进了南方站点含铁颗粒物的溶解。同时本研究也发现在沙尘传输前，有机酸（草酸）与铁络合，形成草酸铁，促进了含铁颗粒的溶解。相比较而言，沙尘传输中和回流阶段，有机酸与铁溶解呈现负相关，这可能是由于沙尘传输和回流期间，沙尘表面的非均相反应，促进了有机酸的形成，但碱性沙尘弱化了气溶胶的酸化程度，抑制了含铁颗粒的溶解。本研究将外场观测、实验室分析和热力学模式结合，揭示沙尘传输和回流过程中气溶胶酸化过程与Fe溶解的微观机制，有助于进一步理解陆地污染物传输和人类活动对近海营养物质输送和沉降、海洋生态系统和全球生物地球化学循环的影响。
 

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